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科研進展

2021年10月12日
中國科大在機器學習勢能面方法上取得新進展

近期,中國科大(da)學蔣彬教授課題組在(zai)發展(zhan)高精度機器學習方法(fa)上取(qu)得新(xin)進展(zhan),最新(xin)成果以“Physically Motivated Recursively Embedded Atom Neural Networks: Incorporating Local Completeness and Nonlocality”為題發表于《物(wu)理評論快報》(Physical Review Letters) 上。

原(yuan)子(zi)模擬可以(yi)(yi)幫助我們在(zai)微觀層面理解分子(zi)光(guang)譜、反應(ying)動力學(xue)和能量(liang)(liang)/電荷轉移過程。發(fa)展(zhan)精確且(qie)高效的(de)勢(shi)(shi)能面對于模擬這(zhe)(zhe)些(xie)過程至(zhi)關重要。近年(nian)來,隨著機器(qi)學(xue)習(xi)技術的(de)發(fa)展(zhan),原(yuan)子(zi)神經(jing)網絡(luo)框架(jia)已經(jing)成(cheng)為構(gou)(gou)建勢(shi)(shi)函數(shu)(shu)的(de)常(chang)用方(fang)法。在(zai)這(zhe)(zhe)個框架(jia)下(xia),體(ti)系總能量(liang)(liang)可以(yi)(yi)拆分為每個原(yuan)子(zi)能量(liang)(liang)之和,原(yuan)子(zi)能量(liang)(liang)被(bei)認(ren)為是原(yuan)子(zi)局(ju)部(bu)化(hua)學(xue)環境的(de)函數(shu)(shu),長期以(yi)(yi)來人(ren)們都認(ren)為基(ji)于三體(ti)的(de)描(miao)述符已經(jing)足夠描(miao)述局(ju)部(bu)的(de)原(yuan)子(zi)化(hua)學(xue)環境。但近期有工作發(fa)現這(zhe)(zhe)些(xie)基(ji)于三體(ti)甚至(zhi)四體(ti)相互(hu)作用的(de)描(miao)述符會(hui)導致一(yi)些(xie)非物(wu)理的(de)原(yuan)子(zi)能量(liang)(liang)簡(jian)并,不(bu)能完備的(de)描(miao)述局(ju)部(bu)化(hua)學(xue)環境。這(zhe)(zhe)會(hui)使得目前絕大多數(shu)(shu)原(yuan)子(zi)型神經(jing)網絡(luo)勢(shi)(shi)能面的(de)訓(xun)練會(hui)受到(dao)這(zhe)(zhe)種(zhong)簡(jian)并扭(niu)曲構(gou)(gou)型空(kong)間的(de)影響,難以(yi)(yi)進(jin)一(yi)步提高精度。

蔣彬(bin)教授課題組(zu)長期致力于發(fa)展高(gao)精度(du)機(ji)器(qi)學(xue)習(xi)勢能面(mian)方(fang)法,受量子化學(xue)中原(yuan)子軌(gui)道(dao)組(zu)合為分子軌(gui)道(dao)的(de)(de)方(fang)式(shi)啟發(fa),研(yan)(yan)究團隊(dui)改進了(le)前期發(fa)展的(de)(de)嵌(qian)入原(yuan)子神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)方(fang)法(J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4962),使(shi)得嵌(qian)入電荷(he)密(mi)度(du)描述(shu)符(fu)中的(de)(de)軌(gui)道(dao)系數(shu)變(bian)為化學(xue)環境依賴,以(yi)(yi)(yi)遞(di)歸的(de)(de)通(tong)過(guo)更(geng)(geng)新(xin)嵌(qian)入電荷(he)密(mi)度(du)描述(shu)符(fu)實(shi)現,提出(chu)遞(di)歸嵌(qian)入原(yuan)子神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)方(fang)法(圖1)。有(you)趣的(de)(de)是,這種神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)方(fang)式(shi)與物理上(shang)不太直觀的(de)(de)消(xiao)息(xi)傳(chuan)(chuan)(chuan)遞(di)神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)形(xing)式(shi)本質上(shang)相(xiang)(xiang)同。研(yan)(yan)究團隊(dui)進一(yi)(yi)步證(zheng)明可(ke)以(yi)(yi)(yi)通(tong)過(guo)遞(di)歸更(geng)(geng)新(xin)軌(gui)道(dao)系數(shu)的(de)(de)形(xing)式(shi)來引入更(geng)(geng)多體相(xiang)(xiang)互(hu)作用(yong),推導出(chu)完備(bei)的(de)(de)描述(shu)一(yi)(yi)個(ge)局部化學(xue)環境,確定迭(die)代次數(shu)(消(xiao)息(xi)傳(chuan)(chuan)(chuan)遞(di)的(de)(de)次數(shu))與近(jin)鄰(lin)原(yuan)子數(shu)之(zhi)間的(de)(de)關系。該方(fang)法無(wu)需顯式(shi)計算高(gao)階相(xiang)(xiang)互(hu)作用(yong),極(ji)大的(de)(de)簡化了(le)計算,并從多體相(xiang)(xiang)互(hu)作用(yong)的(de)(de)角度(du)解釋了(le)消(xiao)息(xi)傳(chuan)(chuan)(chuan)遞(di)型(xing)(xing)神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)的(de)(de)優越性。通(tong)過(guo)在(zai)(zai)甲烷(wan)和(he)體相(xiang)(xiang)水(shui)這些體系上(shang)數(shu)值測試結(jie)果顯示,遞(di)歸嵌(qian)入神(shen)經(jing)(jing)網絡(luo)(luo)(luo)在(zai)(zai)準(zhun)確性上(shang)明顯優于現有(you)機(ji)器(qi)學(xue)習(xi)模(mo)(mo)(mo)型(xing)(xing)(圖2),驗證(zheng)了(le)這個(ge)新(xin)模(mo)(mo)(mo)型(xing)(xing)的(de)(de)局部完備(bei)性和(he)非局域性。該研(yan)(yan)究提出(chu)一(yi)(yi)個(ge)通(tong)用(yong)的(de)(de)策略可(ke)以(yi)(yi)(yi)很容易地改進現有(you)的(de)(de)機(ji)器(qi)學(xue)習(xi)勢能面(mian)框架以(yi)(yi)(yi)包括更(geng)(geng)復雜的(de)(de)多體相(xiang)(xiang)互(hu)作用(yong)描述(shu)符(fu),而(er)無(wu)需改變(bian)其(qi)原(yuan)始的(de)(de)基本結(jie)構,這將(jiang)為開發(fa)更(geng)(geng)準(zhun)確、更(geng)(geng)高(gao)效的(de)(de)機(ji)器(qi)學(xue)習(xi)模(mo)(mo)(mo)型(xing)(xing)提供一(yi)(yi)個(ge)新(xin)的(de)(de)思路。

圖1:(a)遞歸嵌入原子神經網絡模型的示意圖顯示了密度描述符是如何遞歸嵌入的;(b)以CH4為例展示了如何通過兩次迭代實現以C為中心的完備五體相互作用;(c)圖示說明每次迭代三體項的數量如何增加。

圖2:遞歸嵌入原子神經網絡與包含5體以及3體+4體的機器學習模型構建CH4分子勢函數的精度比較,圖 (a)和圖 (b)分別是線性擬合和非線性擬合的結果。

張耀龍(long)為(wei)該(gai)論文的第一作者,蔣彬教授為(wei)通訊作者。該(gai)工(gong)作得到了(le)國家重點研發(fa)計劃(hua)、國家自然科學基金委、安徽(hui)量子信息(xi)計劃(hua)的資助(zhu)。

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(合肥微尺度物質科學研究中心、化學與材料科學學院、科研部)


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