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科研進展

2021年10月29日
中國科大揭示銥基鈣鈦礦在酸性水氧化反應中的活性層結構演化

近日,愛游戲app國家同步(bu)輻(fu)射實驗室閆文盛(sheng)教授課題(ti)(ti)組(zu)和美國威斯康辛大學麥迪遜(xun)分校金松教授課題(ti)(ti)組(zu)合(he)(he)作(zuo),通過液相煅燒和強酸預(yu)處理成(cheng)功合(he)(he)成(cheng)出1 nm IrOx顆(ke)粒組裝的活性層均(jun)勻錨定(ding)在9R-BaIrO3表(biao)面,結合同(tong)步輻(fu)射吸(xi)收譜(pu)、光電子能譜(pu)與掃描透(tou)射電鏡聯用,成功系統性(xing)(xing)的揭示了研(yan)發(fa)的高活(huo)性(xing)(xing)9R-BaIrO3酸(suan)性水氧化電催化劑的表面活性層結(jie)構(gou)及其演變(bian)過程。相(xiang)關研究成果以“Identification of the active-layer structures for acidic oxygen evolution from 9R-BaIrO3electrocatalyst with enhanced iridium mass activity”為題,于(yu)10月25日(ri)發表(biao)在《美國化(hua)學會志(zhi)》雜志(zhi) (J. Am. Chem. Soc.2021, DOI: 10.1021/jacs.1c04087)。

圖1. 1 nm IrOx顆粒均勻錨定在9R-BaIrO3表面的HADDF-STEM圖(左)及其水氧化示意圖(右)

電解水在可再生清潔能源技術中起到了至關重要的作用,但是其中涉及到的析氧反應的動力學過程緩慢, 限制了電解水的效率。與傳統的堿性電解水技術相比, 質子交換膜(酸性)電解水技術展現出更好的應用前景。目前, 綜合催化劑活性和穩定性兩個方面考慮,銥基鈣鈦礦氧化物表現出了較好的酸性水氧化性能。但是由于納米尺度表征技術的限制, 銥基鈣鈦礦氧化物在電化學反應過程中真實的活性層結構及其演化過程一直缺乏全面系統的認知, 同時貴金屬銥質量活性較低和電化學穩定性時長較短, 這些挑戰極大地限制了銥基鈣鈦礦氧化物在質子交換膜電解水技術中的應用。

針對上述科學難題,閆文盛教授和金松教授課題組合作,運用同步輻射吸收譜技術,結合HADDF-STEM成像和XPS分析,系統地闡明了IrOx/9R-BaIrO3的表面活性層在水氧化過程中的演變情況:IrOx納米顆粒/9R-BaIrO3演變成Ir4+OxHy非晶/ IrO6八面體,然后進一步演變為Ir5+Ox非晶/ IrO6八面體。電子結構表征證實,含高價態Ir的Ir5+Ox和增強的金屬電導率使得IrOx/9R-BaIrO3表現出比6H-SrIrO3和IrO2更高的催化活性。這項研究不僅對銥基鈣鈦礦表面活性層結構在反應過程中的演變過程提出了深入的理解,同時也提出了開發高效酸性水氧化電催化劑的新方法,將為未來發展高質量活性且穩定的電催化劑提供科學依據。

圖2. IrOx/9R-BaIrO3的表面活性結構在電化學水氧化過程中的演化行為。(a-d)HADDF-STEM,標尺為1 nm,(e)Ir 4f XPS,(f)O K edge。

論文共同(tong)(tong)第一作(zuo)者是(shi)愛游戲app李娜博士后和已畢業(ye)博士生蔡亮。該項研究工作(zuo)得到(dao)了(le)國(guo)家(jia)(jia)自然科(ke)(ke)學(xue)基(ji)金,合肥大科(ke)(ke)學(xue)中(zhong)心高(gao)端用(yong)戶培(pei)訓基(ji)金和中(zhong)國(guo)博士后科(ke)(ke)學(xue)基(ji)金等(deng)專項經費資助,也得到(dao)了(le)合肥國(guo)家(jia)(jia)同(tong)(tong)步輻(fu)射實(shi)驗(yan)室、上海和北京同(tong)(tong)步輻(fu)射裝置測試(shi)機時的支持。

論文鏈接:


(國家同步輻射實(shi)驗(yan)室(shi)、科(ke)研部)

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