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科研進展

2021年11月21日
中國科大發現新型強金屬-載體相互作用推進非貴金屬高效催化

近日(ri),愛(ai)游戲app張穎課(ke)題組在強金屬-載(zai)體相互(hu)作(zuo)用(SMSI)催化(hua)(hua)劑(ji)方面取得重要進展。研(yan)究者首次(ci)發現(xian)了強金屬磷化(hua)(hua)物-磷酸(suan)鹽(yan)載(zai)體相互(hu)作(zuo)用(SMPSI),提(ti)出了解決(jue)非(fei)貴(gui)金屬催化(hua)(hua)劑(ji)的(de)催化(hua)(hua)活性(xing)、選擇性(xing)、穩定性(xing)和抗氧化(hua)(hua)能力較差,特別是在水(shui)相和酸(suan)性(xing)環境中應用受限的(de)全新方案,拓寬了SMSI的(de)應用范(fan)圍。相關研(yan)究成果于2021年11月17日(ri)以(yi)“Strong Metal Phosphide-Phosphate Support Interaction for Enhanced Non-noble Metal Catalysis”為題發表于國際學術期刊《Advanced Materials》。

負(fu)載(zai)型納米(mi)顆粒催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑作(zuo)為多相(xiang)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑在工(gong)業催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)中(zhong)得到了廣(guang)泛的(de)(de)(de)研究。強金(jin)(jin)屬(shu)-載(zai)體相(xiang)互作(zuo)用(SMSI)是設計高性(xing)能(neng)負(fu)載(zai)型催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)關(guan)鍵(jian)機(ji)制(zhi)之一。SMSI通常具(ju)有多種(zhong)功能(neng),包括(kuo)增加金(jin)(jin)屬(shu)的(de)(de)(de)分散性(xing)、促進電(dian)荷轉(zhuan)移等,通過(guo)對納米(mi)粒子進行(xing)幾何和(he)(he)電(dian)子修飾,最終達到調(diao)節其(qi)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)活性(xing)和(he)(he)穩(wen)定性(xing)的(de)(de)(de)目的(de)(de)(de)。然而(er),經典SMSI催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑仍(reng)受制(zhi)于活性(xing)與穩(wen)定性(xing)無法(fa)兼得,含水反應中(zhong)覆蓋(gai)層不穩(wen)定,以及(ji)工(gong)業化(hua)(hua)應用中(zhong)利用價(jia)廉的(de)(de)(de)非貴金(jin)(jin)屬(shu)來(lai)替代昂貴的(de)(de)(de)貴金(jin)(jin)屬(shu)催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑進行(xing)反應的(de)(de)(de)挑(tiao)戰(zhan)等。因此(ci),高效SMSI相(xiang)關(guan)新發現或者新見解對負(fu)載(zai)型催(cui)(cui)(cui)化(hua)(hua)劑的(de)(de)(de)創新和(he)(he)應用具(ju)有重要意(yi)義。

針對這一挑戰,張穎課題組發現的新型強金屬磷化物-磷酸鹽載體相互作用(SMPSI)可以為解決以上問題提供新的思路。形成SMPSI的關鍵是載體上P物種的活化,這導致金屬磷化物納米顆粒(NPs)和載體遷移到NPs形成的核殼納米結構同時生成。金屬磷化物的封裝狀態和電荷轉移類似經典SMSIs,并且可以進行定向調控。Co2PL/MnP-3的強相互作用不顯著增強了非貴金屬的抗氧化和抗酸能力,催化劑長時間空氣暴露或在高濃度酸性底物或產物中仍能表現出優異的催化活性和穩定性。可將多種平臺化合物(如順酐、馬來酸、富馬酸、檸康酸、乙酰丙酸、香草醛、肉桂醛、葡萄糖、木糖以及蔗糖等)100%氫化為相應的增值精細化學品,表現出優于貴金屬Pt/C和Pd/C催化劑的活性和穩定性。這種SMPSI結構可以擴展到其他體系,如Ni2PL/Mn3(PO4)2、Co2PL/LaPO4和CoPL/CePO4。本研究為先進的非貴金屬催化劑的合理設計提供了新的途徑,并為NPs和載體之間的強相互作用引入了新的范例,也使高效穩定的非貴金屬催化劑替代貴金屬用于苛刻的工業化反應成為可能。

論文第(di)一作者是愛(ai)游戲app碩士研究(jiu)生陳澤民,通訊作者是愛(ai)游戲app張穎副教授。該研究(jiu)獲得了國家重點研發計劃、國家自然科(ke)學基金面上項目(mu)等項目(mu)的資助(zhu)。上海(hai)同步輻(fu)射中(zhong)心(xin)為該項研究(jiu)提供機時。

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